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Sep 18, 2023

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 12810 (2023) Citar este artículo

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Intrigados por el descubrimiento de la larga vida útil del qubit Transmon basado en α-Ta/Al2O3, los investigadores descubrieron recientemente que la película α-Ta es una plataforma prometedora para fabricar múltiples qubits con un tiempo de coherencia prolongado. Para cumplir con los requisitos para la integración de circuitos cuánticos superconductores, el método ideal es hacer crecer una película de α-Ta sobre un sustrato de silicio compatible con la fabricación industrial. Aquí presentamos la película α-Ta cultivada mediante pulverización catódica en Si (100) con una capa tampón de TiNx superconductora de baja pérdida. La película de α-Ta con una ventana de temperatura de crecimiento grande tiene un buen carácter cristalino. La temperatura de transición crítica superconductora (Tc) y la relación de resistividad residual (RRR) en la película de α-Ta cultivada a 500 °C son más altas que las de la película de α-Ta cultivada a temperatura ambiente (RT). Estos resultados proporcionan pistas experimentales cruciales para comprender la conexión entre la superconductividad y las propiedades de los materiales en la película α-Ta y abren una nueva ruta para producir una película α-Ta de alta calidad sobre sustrato de silicio para futuras computadoras cuánticas superconductoras industriales.

Los materiales superconductores cultivados sobre sustratos de Si o Al2O3 pueden formar películas de alta cristalinidad y con una pérdida dieléctrica inherentemente baja, por lo que se exploran como materiales para construir circuitos cuánticos superconductores1,2,3,4,5,6. Recientemente, los investigadores se han esforzado en buscar nuevas películas superconductoras con propiedades superconductoras estables y procesamiento maduro utilizadas en el campo de la computación cuántica, con el objetivo de mejorar el rendimiento de los qubits superconductores, incluido un tiempo de coherencia prolongado y puertas rápidas5,7,8,9,10 ,11,12. Las películas superconductoras de alta calidad con bajas pérdidas dieléctricas en superficies e interfaces que exhiben una alta RRR son prometedoras para la fabricación de qubits de alto rendimiento1,2,7,13,14. Especialmente, al utilizar películas de α-Ta para fabricar los Transmons 2D, los dispositivos han mostrado una mejora significativa en el rendimiento debido a la menor pérdida relacionada con la superficie7,8. Por lo tanto, la película α-Ta es una base superconductora prometedora para construir circuitos cuánticos superconductores a gran escala con propiedades de alto rendimiento, allanando el camino hacia computadoras cuánticas superconductoras prácticas. Sin embargo, en estos estudios de qubits superconductores7,8, el sustrato de zafiro que se utilizó para hacer crecer la película α-Ta no se puede ampliar fácilmente con una integración avanzada, como la tecnología de vía directa. Por el contrario, el sustrato de silicio se utiliza ampliamente en circuitos integrados a gran escala. Por lo tanto, es muy natural plantear la cuestión de si una película de α-Ta se puede cultivar sobre un sustrato de silicio o no.

La obtención de una película de α-Ta que se forma fácilmente a alta temperatura depositada sobre un sustrato de Si sin interfaz de difusión interna es muy limitada, en parte debido al obstáculo de que Ta es altamente reactivo al sustrato de Si que se calienta15,16,17. Aunque se ha informado que la película de α-Ta se deposita con éxito sobre un sustrato de Si a temperatura ambiente mediante el uso de varias estrategias, como la optimización de las condiciones de pulverización catódica y la adición de capas inferiores18,19,20,21,22,23,24,25,26, 27,28,29,30. En comparación con el crecimiento a alta temperatura, es más probable que estas películas tengan tamaños de grano más pequeños, más límites de grano y más defectos superficiales como resultado de la deposición RT18,19,20,21,22, lo que podría provocar una pérdida dieléctrica adicional. en el dispositivo cuántico superconductor8,12,13,14,31,32,33. Además, en estos estudios, la interfaz Ta-Si puede incluir capas subyacentes no superconductoras más gruesas25,27 o siliciuros metálicos15,16,17 que podrían formarse debido a los tratamientos térmicos utilizados durante el flujo de fabricación del dispositivo. Esto aumentaría la pérdida de canales de microondas en las interfaces12,13,31,32,33. Por lo tanto, necesitamos un nuevo método para hacer crecer una película de α-Ta sobre el sustrato de Si que tenga un tamaño de grano grande y una interfaz clara con capas tampón superconductoras de baja pérdida y al mismo tiempo minimice la pérdida dieléctrica en superficies e interfaces para mejorar el rendimiento del qubit superconductor.

Aquí, investigamos sistemáticamente la calidad y la superconductividad de la película α-Ta preparada sobre una capa tampón superconductora de TiNx depositada sobre un sustrato de Si (100). Estudios anteriores han demostrado que se puede lograr una mejora significativa en el rendimiento de los circuitos cuánticos superconductores utilizando TiNx como superconductor base en el condensador y los resonadores de microondas, lo que ilustra que la película de TiNx tiene una baja pérdida dieléctrica34,35. Las películas de α-Ta se formaron a diferentes temperaturas que variaron desde temperatura ambiente hasta 500 °C, lo que sugiere directamente una gran ventana de temperatura de procesamiento. Esto contrasta marcadamente con estudios previos19,20,21,22,23, en los que la preparación de la película de α-Ta se realizó en condiciones de RT. La calidad del cristal de la película de α-Ta mejoró aumentando la temperatura de crecimiento. Mientras tanto, la diferencia en la temperatura de crecimiento no tiene efecto ni sobre la baja intensidad de los contaminantes en las películas de α-Ta ni sobre la interfaz limpia y nítida entre Si y Ta debido a la presencia de la capa amortiguadora de TiNx. Además, observamos la resistencia cero y medimos la RRR en la película α-Ta. En particular, la RRR encontrada en películas de α-Ta cultivadas a 500 °C es notablemente más alta que la de α-Ta cultivadas a temperatura ambiente, lo que posiblemente se atribuya al gran tamaño de grano y a la supresión de defectos superficiales.

α-Ta posee una estructura cúbica con el parámetro de red a = 0,33 nm19,20. Para sintetizar películas de α-Ta de alta calidad sobre sustratos de Si (100) de 2 pulgadas de alta resistividad (su valor de resistividad> 10 kΩ cm), se aplicó un método de dos pasos. En primer lugar, la capa amortiguadora de TiNx superconductora de baja pérdida, de 3 a 5 nm de espesor, se depositó mediante pulverización catódica reactiva con magnetrón de CC utilizando un objetivo de Ti (pureza del 99,995 %) de 2 pulgadas y gas reactivo N2 (pureza del 99,999 %). Después de limpiar los sustratos con productos químicos húmedos (consulte "Procesos químicos húmedos de sustratos de Si" en la Información complementaria), se limpiaron térmicamente dentro de la cámara de crecimiento a 500 °C durante 30 minutos. Luego, los sustratos se enfriaron a temperatura ambiente a 30 °C por minuto. Durante la deposición de TiNx, la temperatura del sustrato se mantuvo a temperatura ambiente, mientras que se mantuvo una presión constante de 2 mTorr en presencia de Ar y N2, fluyendo a 10 sccm y 15 sccm respectivamente. La potencia del generador de CC fue de 100 W. Después de la deposición de TiNx, las películas de α-Ta se prepararon sobre las capas tampón de TiNx a diferentes temperaturas mientras la presión de Ar se mantenía a 5,25 mTorr con un flujo de gas de 20 sccm, y la potencia del generador de CC era de 200 W.

La estructura cristalina y las fases de la película α-Ta se analizaron mediante difracción de rayos X (DRX). La Figura 1 muestra la XRD de películas de α-Ta cultivadas en capas de tampón TiNx (la información sobre la capa de tampón TiNx se encuentra en la Información complementaria) a diferentes temperaturas. Se puede ver claramente que las características dominantes de las películas de α-Ta son los picos de difracción (110) y (220) cerca de 38,1° y 81,5° respectivamente. Además, los picos débiles de α-Ta (100) a 54,8° son visibles [Fig. 1b]. Aparte de los fuertes picos de difracción dominantes de α-Ta, solo se observa un pico de difracción muy pequeño de β-Ta a 34,6 °, lo que sugiere que dentro de un amplio rango de temperaturas, se depositó con éxito una película importante de Ta de fase α sobre sustrato de Si (100). . Lo más probable es que esto se deba a que la capa amortiguadora de TiNx promovió el crecimiento de la película α-Ta debido a su reducción del desajuste de la red19,20. Además, a medida que aumentaba la temperatura, no sólo la intensidad relativa del pico principal (110) se hizo más fuerte, sino que también su anchura total en la mitad del máximo (FWHM) se hizo más aguda. El resultado de esta medición es evidencia directa del aumento del tamaño del grano al aumentar la temperatura, lo cual es consistente con el informe anterior20, que indica que una temperatura alta condujo a una buena cristalización de la película de α-Ta.

(a) Patrón XRD de películas de α-Ta depositadas sobre TiNx/Si a diferentes temperaturas que van desde temperatura ambiente hasta 500 °C. Las curvas se desplazan hacia arriba para una mejor visualización. (b) y (c) Patrón XRD ampliado cerca de (110) picos y (220) picos que se muestran en (a). Las intensidades se trazan en una escala logarítmica para ver el comportamiento importante a intensidades más bajas que se muestra en (b) y (c).

La calidad de la superficie de la muestra se investigó con un microscopio de fuerza atómica (AFM). Las morfologías de la superficie de las películas de α-Ta cultivadas en capas tampón de TiNx en un rango de temperatura RT-500 °C se revelan en imágenes típicas de AFM a gran escala (Fig. 2). A temperatura ambiente se pueden ver los pequeños granos redondos en la superficie. Con el aumento de la temperatura del sustrato, los granos alargados comienzan a ser obvios, como se muestra en la Fig. 2b. Sin embargo, la superficie [Fig. 2c] de la película de α-Ta depositada a 300 °C es visualmente diferente. Es evidente una característica típica de los granos en forma de aguja. A 400 °C, se forma una densa red de granos alargados en forma de aguja distribuidos uniformemente por toda la superficie [Fig. 2d]. En comparación con el que se deposita a 300 °C, el tamaño de los granos en forma de aguja a 400 °C es más ancho y homogéneo. Luego, a 500 °C, como se muestra en la Fig. 2e, los granos parecen alargados, de tamaño muy homogéneo y distribuidos uniformemente en la superficie. Además, la densidad de defectos como agujeros con diferentes tamaños y profundidades en la superficie de α-Ta cultivada a temperatura ambiente es mucho mayor que la de las películas de α-Ta cultivadas a altas temperaturas. Las Figuras 2f-g revelan que las películas de α-Ta depositadas a temperatura ambiente y 500 °C son muy densas y no porosas, lo que sugiere que los agujeros observados en las imágenes AFM solo aparecen en la superficie. Estos resultados reflejan que la temperatura del sustrato juega un papel crítico en el control de la morfología de la superficie de la película α-Ta. La diferencia en las características topográficas es responsable de la diferente calidad de las propiedades macroscópicas de transporte eléctrico en las películas, como se analiza a continuación.

Imágenes AFM y TEM de sección transversal de α-Ta/Si a diferentes temperaturas. (a, f) TA, (b) 150 °C, (c) 300 °C, (d) 400 °C, (e, f) 500 °C. Se utilizan flechas blancas para guiar los agujeros en (a) y (e).

En la Fig. 3 se muestra un análisis cercano de la microestructura cerca de la heterointerfaz entre la película α-Ta y Si mediante microscopía electrónica de transmisión de barrido de campo oscuro anular de alto ángulo de alta resolución (HAADF-STEM) y espectrómetro de dispersión de energía (EDS). Película α-Ta cultivada a temperatura ambiente, la micrografía HAADF-STEM reveló que hay una capa tampón TiNx de aproximadamente 5 nm entre la película Ta y el sustrato Si [Fig. 3a]. Además, el crecimiento de la capa amortiguadora de TiNx sobre los sustratos de Si desnudos se correlaciona con la formación de una capa amorfa (de 1 a 2 nm de espesor) durante el procedimiento de predeposición, lo que concuerda con informes anteriores (Información complementaria, figura S3). Se ha informado que la película TiNx puede proporcionar una baja pérdida dieléctrica en sistemas de computación cuántica superconductora34,35. Por lo tanto, es razonable considerar que si se utiliza una película de α-Ta depositada sobre la capa amortiguadora de TiNx como plataforma de material para construir qubits superconductores, la capa amortiguadora de TiNx no provocaría una pérdida dieléctrica adicional. Los mapas elementales EDS de Si y Ta, como se muestra en la Fig. 3b, c, exhiben funciones escalonadas de los cambios químicos a través de las interfaces, lo que ilustra que no se produjo ninguna mezcla de Ta y Si entre la película α-Ta y el sustrato de Si. Con respecto a la película α-Ta cultivada a 500 °C, de manera similar, las señales de Si y Ta' cambian bruscamente a través de la interfaz Ta/Si, como se muestra en las figuras 3e y f. Se debe concluir que no hay interdifusión en la interfaz Ta/Si a 500 °C, lo cual es diferente a estudios previos15,16,17. Este resultado sugiere que la capa amortiguadora de TiNx es termodinámicamente estable y densa y, por lo tanto, podría evitar la mezcla de Ta y Si entre la película α-Ta y el sustrato de Si a alta temperatura del sustrato. Cabe señalar que los fondos de los mapas EDS en estas dos muestras son diferentes, lo que podría correlacionarse con las diferentes concentraciones de contaminantes introducidos durante el proceso de preparación de la muestra SEM.

Interfaz Ta-Si de películas α-Ta/Si cultivadas a temperatura ambiente (a – c) y 500 °C (d – f). ( a, d ) Imágenes HAADF-STEM de alta resolución que muestran la interfaz Ta-Si; (b – c, e – f) Mapas EDS de Ta y Si.

Los resultados de la espectroscopía de masas de iones secundarios de tiempo de vuelo (TOF-SIMS) de las películas de Ta depositadas a temperatura ambiente y 500 °C se muestran en la Fig. 4. Aquí, para comparar directamente las concentraciones relativas entre las muestras, todas las señales son normalizado por la intensidad de Ta en la región de la capa Ta. Estas dos muestras tienen casi los mismos perfiles de Si, Ta, TiNx y TaOx con cambios bruscos en las interfaces Ta/Si, sin mostrar mezcla de componentes de Ta, TiNx, Ti y Si. El resultado se evidencia directamente que incluso calentando a 500 °C, las interfaces Ta/TiNx y TiNx/Si en la película de α-Ta son tan nítidas y limpias como las de la película de α-Ta cultivada a temperatura ambiente, lo que indica la versatilidad de 5 nm de espesor de capa tampón TiNx como se analizó anteriormente. Mientras tanto, se detecta la distribución de contaminantes como H, C y O en el grueso de las películas de estas dos muestras. Como se muestra en las figuras 4c yd, también se observan perfiles similares de O, C y H. Además, sus concentraciones están justo por encima de los niveles de detección. Basándonos en esta discusión, podemos concluir que la intensidad insignificante de los contaminantes es casi la misma en la mayor parte de estas dos películas.

Perfiles de profundidad TOF-SIMS de películas α-Ta / Si depositadas a (a, b) RT y (c, d) 500 °C respectivamente. Las intensidades se trazan en una escala logarítmica para ver el comportamiento importante a intensidades más bajas.

Las propiedades eléctricas se detectaron a partir de las dos películas de α-Ta cultivadas a temperatura ambiente y 500 °C con mediciones con sonda de cuatro puntos. La resistividad medida en función de la temperatura se muestra en la Fig. 5. Se encuentra que los valores de Tc son 3,8 y 3,9 K para muestras cultivadas a temperatura ambiente y a 500 °C respectivamente. Estos valores de Tc son comparables a los de α-Ta en masa, pero mucho más altos que los de β-Ta en masa (Tc <1), lo que verifica directamente que la película de Ta depositada esté en la fase α, lo que es consistente con los resultados de XRD anteriores. . Para la película de α-Ta cultivada a 500 °C, su valor RRR (RRR = ρ(300 K)/ρ(5 K)) es 3,85. En comparación con la película de α-Ta cultivada a temperatura ambiente, donde RRR = 1,85, el valor RRR de la película de α-Ta cultivada a 500 °C es mucho mayor y la resistividad mucho menor. Es probable que esto se deba a los tamaños de grano más grandes y a la existencia de menos defectos37,38,39,40 en lugar de a la presencia de contaminantes en la película de α-Ta cultivada a 500 °C, que se han discutido anteriormente. Además, según estudios anteriores13,39,40, una RRR más alta en la película de α-Ta cultivada a 500 °C la hace más adecuada como material base para multiqubits superconductores.

Dependencia de la temperatura de las propiedades de transporte eléctrico para películas de α-Ta depositadas a (a) RT y (b) 500 °C respectivamente. El recuadro muestra la curva RT cerca de Tc.

En resumen, la película α-Ta depositada sobre un sustrato de Si (100) con una capa amortiguadora de TiNx superconductora de bajas pérdidas se ha estudiado exhaustivamente. Los resultados de XRD y las imágenes de superficie de AFM muestran que se logró una buena cristalización de la película de α-Ta con menos defectos superficiales mediante la optimización de la temperatura del sustrato. Las bajas concentraciones de impurezas idénticas y las interfaces Ta / Si nítidas similares sin interdifusión a varias temperaturas del sustrato indican que la capa tampón de TiNx superconductora de baja pérdida es el factor dominante en el crecimiento de la película α-Ta. Los valores de Tc y RRR en las películas de α-Ta se revelan analizando las curvas RT. El aumento de los valores de Tc y RRR se asocia con el aumento del tamaño del grano y la disminución de los defectos superficiales, proporcionando una nueva pista sobre la correlación entre la naturaleza de la superconductividad y la calidad de la película α-Ta. Nuestro resultado aquí muestra que al manipular el crecimiento de la película, se puede sintetizar una película α-Ta sobre un sustrato de Si(100) con una interfaz nítida tanto en alta calidad como en un fuerte estado superconductor, lo que la hace adecuada para su uso en qubit superconductores a gran escala. dispositivos.

Los datos que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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KL X agradece el apoyo de la Asociación de Promoción de la Innovación Juvenil de la Academia de Ciencias de China (2019319). JGF agradece el apoyo de la fundación Start-up del Instituto Suzhou de Nanotecnología y Nanobiónica, CAS, Suzhou 20 (Y9AAD110).

Laboratorio de Materiales Gusu, Suzhou, 215123, China

Yanfu Wu, Zengqian Ding, Kanglin Xiong y Jiagui Feng

Instituto Suzhou de Nanotecnología y Nanobiónica, CAS, Suzhou, 215123, China

Kanglin Xiong y Jiagui Feng

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YW: Investigación, Análisis de datos, Redacción – borrador original. ZD: Investigación, Análisis de datos. KX: Administración de proyectos, Redacción – revisión y edición. JF: Administración de proyectos, Conceptualización, Supervisión, Redacción – revisión y edición.

Correspondencia a Kanglin Xiong o Jiagui Feng.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Wu, Y., Ding, Z., Xiong, K. et al. Una película superconductora de α-Ta de alta calidad se esparció sobre el sustrato de silicio calentado. Informe científico 13, 12810 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-39420-y

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Recibido: 17 de mayo de 2023

Aceptado: 25 de julio de 2023

Publicado: 07 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39420-y

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