Electrón

Jun 09, 2023

npj 2D Materials and Applications volumen 5, número de artículo: 1 (2021) Citar este artículo

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Detalles de métricas

Los memristores de última generación están formados principalmente por una estructura vertical de metal-aislante-metal (MIM), que se basa en la formación de filamentos conductores para la conmutación resistiva (RS). Sin embargo, debido a la formación estocástica del filamento, el voltaje de ajuste/reinicio de los memristores MIM verticales es difícil de controlar, lo que resulta en una pobre uniformidad de conmutación temporal y espacial. Aquí, se realiza un memristor lateral de dos terminales basado en disulfuro de renio irradiado con haz de electrones (ReS2), que revela un mecanismo de conmutación resistivo basado en la modulación de altura de barrera Schottky (SBH). Los dispositivos exhiben una característica RS gradual estable y sin formación, y simultáneamente logran una pequeña variación de voltaje de transición durante los barridos positivos y negativos (6,3%/5,3%). El RS se atribuye al movimiento de las vacantes de azufre inducidas por la polarización de voltaje en el dispositivo, que modula el ReS2/metal SBH. La modulación gradual de SBH estabiliza la variación temporal en contraste con la RS abrupta en los memristores basados ​​en MIM. Además, con el dispositivo se demuestra la emulación de la plasticidad sináptica a largo plazo de las sinapsis biológicas, lo que manifiesta su potencial como sinapsis artificial para aplicaciones informáticas neuromórficas energéticamente eficientes.

Los memristores se han investigado exhaustivamente y se consideran uno de los candidatos a sinapsis artificiales para la computación neuromórfica1,2,3,4,5,6. Entre estos memristores, los mecanismos de conmutación se basan principalmente en la formación de filamentos conductores en las capas aislantes, como el mecanismo de cambio de valencia (VCM) y la metalización electroquímica (ECM)7. Para los dispositivos basados ​​en VCM, el cambio de conductancia es inducido por la migración de aniones vacantes, como las vacantes de oxígeno8,9,10,11. Sin embargo, debido a la distribución aleatoria de los aniones vacantes en el aislante, la formación de filamentos aniónicos es un proceso estocástico7,12,13. La conmutación resistiva (RS) de los dispositivos ECM es causada por el movimiento y la metalización de cationes metálicos de electrodos activos, como Ag+ (refs. 14,15,16). Sin embargo, estos cationes metálicos altamente móviles son difíciles de controlar durante los pasos de electroformado debido a la estocasticidad de la ruta de migración de estos cationes7,13,17. Como tal, tanto para los dispositivos basados ​​en VCM como en ECM, la variación temporal (ciclo a ciclo) es inevitable debido a la formación aleatoria y la ruptura de los filamentos conductores. Para superar este problema, Choi et al. demostró una memoria de acceso aleatorio epitaxial (epiRAM) basada en SiGe18 monocristalino. El epiRAM logró una pequeña variación de voltaje debido al confinamiento de los filamentos de Ag y un control preciso de la densidad de dislocaciones. Sin embargo, el dispositivo todavía no puede evitar la variación temporal durante la erradicación del filamento. Por tanto, la búsqueda de un mecanismo de conmutación no filamentoso es esencial para controlar la variación de un ciclo a otro. Además, la temperatura de crecimiento de la epitaxia de haz de alto peso molecular (MBE) no es adecuada para la integración de dicha epiRAM con la tecnología de semiconductores de óxido metálico complementario (CMOS)14. En términos de compatibilidad de final de línea (BEOL), los materiales bidimensionales (2D) surgen como opciones alternativas debido al desarrollo del crecimiento de material 2D a baja temperatura mediante deposición química de vapor (CVD) y material 2D a gran escala. transferencia de tecnología19,20,21,22,23.

Se han demostrado muchos memristores verticales basados ​​en materiales 2D y sus derivados. Algunas de estas capas de conmutación están hechas de materiales 2D puros (por ejemplo, MoS2, hBN, WSe2) y los mecanismos de conmutación se basan en defectos nativos en los materiales (por ejemplo, vacantes de azufre y vacantes de boro) y la formación de filamentos metálicos activos (por ejemplo, Ag, Ti y Cu)24,25,26,27. En estos dispositivos se ha emulado la plasticidad sináptica tanto a corto como a largo plazo24,25. Además, se informa que los memristores verticales basados ​​en derivados de materiales 2D (por ejemplo, MoOx/MoS2, WOx/WSe2) tienen un voltaje de conmutación bajo debido al fino espesor de la capa de oxidación28,29. Estos memristores verticales son adecuados para el escalado de dispositivos para permitir la integración de matrices de alta densidad30,31. Además, en comparación con los memristores laterales, los memristores verticales muestran un voltaje establecido más pequeño debido a una capa de conmutación más delgada2,15,28. Sin embargo, su estructura de dos terminales no es adecuada para la emulación de biosinapsis de múltiples terminales. En comparación con los memristores verticales, los memristores laterales son más versátiles para realizar memristores multiterminales agregando más electrodos32,33. Recientemente, se informaron dispositivos de memristiva lateral basados ​​en MoS2, que se basaban en el movimiento de vacancia de azufre inducido por polarización de voltaje y la modulación de la altura de la barrera Schottky (SBH) en las regiones de contacto metal/MoS232,34,35. Dicho esquema de conmutación distingue estos memristores de los memristores filamentosos y puede reducir la variación causada por el proceso estocástico de formación de filamentos. Además, la búsqueda de nuevos materiales que sean más fáciles de crear vacantes de azufre puede mejorar el rendimiento de conmutación. El disulfuro de renio (ReS2), un tipo de material 2D con un acoplamiento débil entre capas, enlaces covalentes Re-S suaves y baja energía de formación de vacantes de azufre, puede experimentar un movimiento de vacantes de azufre más obvio cuando se somete a un sesgo externo36,37,38.

Aquí, partimos de ReS2 2D monocristalino y demostramos un memristor lateral basado en ReS2 introduciendo vacantes de azufre en el material. El dispositivo presenta una característica RS gradual sin formación. Se logra una pequeña variación de ciclo a ciclo del voltaje de transición durante los barridos positivos y negativos (6,3% y 5,3%). A diferencia del mecanismo de conmutación filamentoso, el RS se origina a partir del movimiento inducido por polarización de voltaje de las vacantes de azufre en ReS2, que modula el metal/ReS2 SBH. La RS gradual resultante permite una pequeña variación en los barridos de corriente continua (CC) en comparación con la conmutación abrupta en memristores basados ​​en filamentos. En este memristor ReS2, confirmamos la viabilidad de la irradiación con haz de electrones (EBI) para introducir defectos en ReS2 mediante microscopía electrónica de transmisión (TEM). Para investigar más a fondo el efecto de EBI en ReS2, se llevan a cabo estudios detallados de materiales. Se identifica una característica de conmutación mediada por rectificación, que es diferente de los memristores no volátiles típicos y requiere una polaridad de voltaje de lectura fija32. Además, el mecanismo RS se analiza basándose en EBI selectivo entre las regiones activas de contacto y ReS2 y mediciones de corriente-voltaje dependientes de la temperatura. También se discute la influencia de la dosis del haz de electrones y el espesor de las escamas en la relación RS. Finalmente, el dispositivo se utiliza como sinapsis artificial, lo que permite la emulación de potenciación a largo plazo (LTP), depresión a largo plazo (LTD), facilitación de pulsos emparejados (PPF), depresión de pulsos emparejados (PPD), pico-amplitud- plasticidad dependiente del tiempo de pico (STDP).

Como se muestra en la Fig. 1, hemos fabricado un dispositivo de memristor plano de dos terminales basado en ReS2. La Figura 1a muestra un esquema estructural del memristor ReS2 fabricado. El dispositivo está diseñado con configuración lateral y la escama se irradia selectivamente mediante un haz de electrones enfocado, como se muestra en la figura 1b. Las pautas dentro de ReS2 indican los defectos creados por EBI. La composición de los defectos se discutirá en detalle más adelante. En la figura 1c se muestra una imagen de microscopio electrónico de barrido (SEM) de cuatro memristores ReS2 fabricados en la misma escama. Hay ocho electrodos paralelos de izquierda a derecha y cada par de electrodos forma un memristor lateral. Las dosis de EBI de estos dispositivos de izquierda a derecha son 8000, 6000, 4000 y 0 μC cm-2 (escamas prístinas), respectivamente.

a Un esquema estructural de nuestro memristor plano ReS2. b Una ilustración esquemática de EBI. La irradiación selectiva del área se realizó mediante un haz de electrones enfocado. Las líneas rojas en ReS2 muestran las pautas de los defectos. c Imagen SEM de memristores ReS2. La distancia entre dos electrodos es de 1,5 μm. Los cuadrados resaltados muestran la dosis de irradiación y las regiones. Barra de escala, 5 μm. d – f Imágenes TEM de sección transversal de un memristor ReS2 con un EBI de 6000 μC cm-2. d En la región de contacto. Los recuadros muestran imágenes ampliadas del desorden de la red (rojo) y la estructura cristalina prístina (verde). Las flechas blancas muestran la posición de los trastornos de la red. Barra de escala, 5 nm. e En la región activa ReS2. Barra de escala, 5 nm. f En el borde de contacto. La línea discontinua amarilla etiqueta la posición del borde del contacto. El recuadro muestra la imagen ampliada de los trastornos de la red (rojo). Barra de escala, 5 nm.

A continuación, investigamos las propiedades del ReS2 irradiado con haz de electrones realizando un análisis TEM en la misma escama para verificar la viabilidad de EBI en la creación de defectos en las escamas de ReS2. La Figura 1d muestra una imagen TEM en la región de contacto con una dosis de EBI de 6000 μC cm-2. El espesor de la escama es de 3 nm, que consta de cinco capas de ReS2 y cada monocapa tiene un espesor de 0,6 nm39. Los recuadros muestran un contraste obvio entre los trastornos de la red (etiquetados con un contorno rojo) y la estructura capa por capa (etiquetada con un contorno verde). La imagen de la estructura reticular se vuelve borrosa cuando se distorsiona por trastornos de la red25,35. Dado que EBI se lleva a cabo antes de la deposición del metal (ver "Métodos"), tanto el contacto como las regiones activas de ReS2 en la Fig. 1c se irradian. También se encuentra un trastorno reticular en la región activa de ReS2 (como se muestra en la Fig. 1e). El análisis TEM adicional de otras regiones resaltadas en la Fig. 1c con diferentes dosis se describe en las Figs. complementarias. 1–4, y los trastornos de la red también se encuentran en la escama ReS2. Es interesante observar que se encuentran trastornos de la red en todos los bordes de contacto (consulte la Fig. 1f y la Fig. complementaria 3), lo que puede estar relacionado con el efecto de la medición eléctrica y se discutirá en la sección de caracterización del dispositivo. Con base en estas imágenes, postulamos que EBI con una dosis adecuada (4000–8000 μC cm-2) puede crear defectos en las escamas de ReS2. La distribución no uniforme de los defectos en las imágenes TEM puede atribuirse a la diferencia en la energía de formación entre los defectos en diferentes sitios en ReS2 (ref. 38). Otras caracterizaciones TEM de vista superior arrojarían luz sobre la distribución espacial de los trastornos de la red40.

Además de TEM, también se realizan análisis de materiales para comprender el impacto de la dosis de EBI en la densidad de los defectos y el mecanismo de formación de defectos en ReS2. En primer lugar, se investiga la dependencia de la dosis de la densidad de defectos mediante análisis topográfico y óptico. La Figura 2a muestra las imágenes de fase de microscopía de fuerza atómica (AFM) de escamas de ReS2 que se irradian con diferentes dosis. Se ha demostrado que las escamas prístinas exhiben una superficie uniforme con pequeñas arrugas que pueden ser causadas por la exfoliación mecánica41. Cuando se aumenta la dosis de EBI, la superficie de las escamas se vuelve rugosa y se forman algunas características similares a grietas. La densidad de dicha característica aumenta con la dosis de EBI. Este fenómeno indica que se pueden crear más defectos en las escamas de ReS2 cuando se exponen a dosis más altas de EBI. Además del análisis topográfico mediante AFM, también se realizan análisis Raman y de fotoluminiscencia (PL) para confirmar aún más la formación de defectos, que pueden ser más sensibles a la existencia y densidad de los defectos en comparación con el AFM. Esto se debe a que el modo de vibración de la red y el proceso de recombinación radiativa en el material dependen en gran medida de la estructura cristalina y la densidad de los defectos. La Figura 2b muestra los espectros Raman de escamas entre 125 y 225 cm-1 bajo diferentes dosis de EBI. Dado que ReS2 es un material anisotrópico, los espectros Raman se registran con la misma orientación de las escamas ([010]) para eliminar la influencia de la orientación del cristal42. Los dos picos etiquetados corresponden a los modos de vibración en el plano (Eg) y fuera del plano (Ag) de ReS2, respectivamente37,42,43. La gama completa de espectros Raman se puede encontrar en la Fig. 5 complementaria. La escama irradiada muestra un fenómeno de desplazamiento al azul de los picos de Eg y Ag de aproximadamente 1,26 cm −1 (consulte la Fig. 5 complementaria) en ReS2 con una dosis de EBI de 0 a 8000 μC cm-2. Este cambio al azul de los picos Raman es causado por la relajación de la vibración átomo-átomo en la estructura 2D, lo que indica que se crean más defectos en ReS2 cuando se expone a dosis mayores43.

a Imágenes de la fase AFM tomadas con diferentes dosis de EBI. Barra de escala, 50 nm. b Espectros Raman de ReS2 con diferentes dosis de EBI. Las líneas discontinuas etiquetan el desplazamiento hacia el azul de los picos de Eg y Ag. c Espectros PL de escamas ReS2 con diferentes dosis. d, e La señal XPS de los picos Re 4f y S 2p antes y después de EBI con una dosis de 6000 μC cm-2, respectivamente. Las líneas discontinuas etiquetan el cambio de posición máxima en la señal XPS. f Una ilustración esquemática de las vacantes de azufre creadas durante la EBI.

Además, en la Fig. 2c se muestran los escaneos de espectros PL en la misma escama. Pristine ReS2 muestra una señal amplia ubicada en aproximadamente 1,52 eV, lo que es consistente con un estudio PL anterior36. Después de EBI, la señal PL se vuelve más amplia y la intensidad disminuye. Aunque hay poca diferencia en la intensidad de PL con diferentes dosis de EBI, aún es evidente que EBI puede formar defectos en ReS2, lo que puede conducir a más procesos de recombinación no radiativa que reducen la intensidad de PL38. Con base en todas estas caracterizaciones, se confirma que EBI puede diseñar defectos en escamas de ReS2, en los que una dosis más alta aumenta la densidad de los defectos. También se aclara la composición química de los defectos. Según los resultados de los cálculos teóricos, las vacantes de azufre tienen la energía de formación más baja en ReS2 (ref. 38). En comparación con otros dicalcogenuros metálicos transitorios (TMD), las vacantes de azufre en ReS2 son más fáciles de formar debido a los enlaces covalentes Re-S relativamente suaves y al débil acoplamiento entre capas36,38. Además, estudios previos de ingeniería de defectos de ReS2 utilizando haz de electrones, plasma de oxígeno e iones de helio muestran que las vacantes de azufre fueron los defectos más comunes que se crearon dentro de las escamas37,38,40. Se lleva a cabo una espectroscopia de fotoelectrones de rayos X (XPS) para probar nuestra hipótesis. Las Figuras 2d y e muestran los espectros XPS de Re 4f y S 2p antes y después de EBI con una dosis de 6000 μC cm-2. El pico a 162,4 eV puede deberse a la contaminación de polidimetilsiloxano (PDMS) durante la preparación de la muestra, como se muestra en la figura complementaria 6. Después de EBI, las energías de unión de Re 4f y S 2p se desplazan a un valor menor. Las energías de enlace específicas y los valores de cambio se muestran en la Tabla complementaria 1. Dicho cambio de energía de enlace demuestra además que se crean defectos en las escamas de ReS2 después de EBI, lo que es consistente con el cambio de energía de enlace informado en MoS2 defectuoso (ref. 44). Además, la proporción atómica de átomos de S a átomos de Re se extrae en ReS2 antes y después de la irradiación. La relación atómica extraída de S/Re es 1,99 y 1,87 en escamas exfoliadas y escamas irradiadas, respectivamente. La reducción de la proporción atómica demuestra la formación de vacantes de azufre en ReS2. Según el análisis de composición de defectos y dosis de EBI, la figura 2f muestra una ilustración esquemática de cómo el haz de electrones introduce vacantes de azufre en ReS2, donde los círculos resaltados indican la presencia de vacantes de azufre debido al efecto de pulverización catódica del haz de electrones. Intuitivamente, una dosis mayor de EBI conduce a que más electrones bombardeen la escama, lo que provoca una mayor densidad de vacantes de azufre.

En la Fig. 3a se muestra un esquema de la curva corriente-voltaje (I – V) de dichos memristores basados ​​en ReS2. La línea discontinua negra se refiere al bucle completo de corriente durante el barrido de voltaje. Las flechas negras etiquetadas con números indican el orden de barrido de voltaje durante la medición. Cabe señalar que las características RS, denominadas características de conmutación mediadas por rectificación32, son diferentes de las curvas I-V típicas de la memoria no volátil. En características típicas no volátiles, la corriente aumenta bajo una polaridad de voltaje (por ejemplo, polarización positiva) y disminuye con la polaridad de voltaje opuesta (por ejemplo, polarización negativa)34. A diferencia de eso, la corriente medida en memristores basados ​​en ReS2 cambia de corriente baja a corriente alta bajo polarización positiva y negativa.

a Esquema de la curva I – V en escala lineal. Las flechas negras indican el orden de barrido de voltaje. Las curvas roja y azul son dos estados en un rango de voltaje pequeño después de barridos de voltaje positivo y negativo, respectivamente. b, c Curvas I-V de estado de diodo directo y inverso extraídas de diferentes rangos de barrido de voltaje. d Diagrama de bandas antes y después del barrido de voltaje positivo. La curva azul superior muestra la banda de conducción antes del barrido de voltaje, y las curvas rojas discontinuas indican la SBH reducida en el contacto derecho y la SBH aumentada en el contacto izquierdo. e Modelo cualitativo del dispositivo después del barrido de voltaje positivo. El tamaño de los símbolos del diodo Schottky se refiere a los diferentes SBH en los contactos. El esquema inferior muestra las curvas I-V esperadas con un rango de voltaje pequeño en el estado de diodo directo. f Diagrama de bandas antes y después del barrido de voltaje negativo. La curva roja superior muestra la banda de conducción antes del barrido de voltaje, y las curvas azules discontinuas indican la SBH reducida en el contacto izquierdo y la SBH aumentada en el contacto derecho. g Modelo cualitativo del dispositivo después del barrido de voltaje negativo. El esquema inferior muestra las curvas I-V esperadas en un rango de voltaje pequeño en el estado de diodo inverso.

Según el trabajo anterior de MoS2, dichos comportamientos graduales de RS pueden estar relacionados con el movimiento de las vacantes de azufre inducido por el efecto de polarización de voltaje, que modula el SBH en las regiones de contacto32,34. Se han informado vacantes de azufre cargadas positivamente en MoS232, donde la curva RS cambia de corriente alta a corriente baja bajo sesgos tanto positivos como negativos. Sin embargo, las vacantes de azufre en ReS2 están cargadas negativamente ya que también se ha informado que estas vacantes sirven como especies móviles en dispositivos memristivos basados ​​en MoS245,46,47. Durante la medición, el electrodo derecho siempre está conectado a tierra y se aplica voltaje al electrodo izquierdo. La curva roja y la curva azul en la Fig. 3a se definen como estado de diodo directo (FD) y estado de diodo inverso (BD), respectivamente32. Las Figuras 3b yc muestran los datos medidos para el estado FD y el estado BD en diferentes rangos de barrido de voltaje. Las curvas I – V de rango completo se analizarán más adelante (ver Fig. 4e). Aquí, un rango de barrido de voltaje más grande conduce a un grado de rectificación mayor para los estados FD y BD, lo que indica que se logra una modulación SBH más efectiva bajo un campo eléctrico más fuerte. La diferencia en la corriente entre el estado de FD y BD puede atribuirse a la variación y distribución de las vacantes de azufre inducidas por EBI. También se encuentran características asimétricas menores similares en los dispositivos basados ​​en MoS232. Se debe realizar una investigación en profundidad para revelar la razón fundamental. Como se muestra en las figuras 3d-g, el mecanismo detallado de la modulación SBH y el movimiento de las vacantes de azufre se describen utilizando diagramas de bandas de energía y modelos de dispositivos cualitativos. Durante el barrido de voltaje positivo (procesos 1 y 2 en la Fig. 3a), las vacantes de azufre cargadas negativamente se desplazan del contacto de derecha al izquierdo (ver diagrama de bandas en la Fig. 3d). Esto provoca una disminución (aumento) en la densidad de vacantes de azufre en el contacto derecho (izquierdo), lo que alivia (mejora) el efecto de fijación del nivel de Fermi (FLP) y da como resultado un SBH más bajo en el contacto derecho y un SBH alto en el contacto izquierdo. La modulación de SBH después del barrido de voltaje positivo está marcada con una línea discontinua roja en el diagrama de bandas (ver Fig. 3d). El dispositivo puede considerarse como dos diodos Schottky conectados espalda con espalda con una resistencia en serie en el medio (como se muestra en las figuras 3e y g). Después de que el dispositivo se estresa con un barrido de voltaje positivo, la SBH en el contacto derecho es menor que la SBH en el contacto izquierdo. Estos diodos Schottky asimétricos conectados espalda con espalda dan como resultado una curva I – V como se muestra en la Fig. 3e, que es similar a un solo diodo Schottky con polarización directa48. Después de este barrido de voltaje positivo, se denomina estado FD. A continuación, durante la transición de 3 y 4 en la Fig. 3a, las vacantes de azufre se alejan del electrodo de izquierda al derecho, lo que mejora (alivia) el efecto FLP y da como resultado un SBH alto en el contacto derecho y un SBH bajo en el contacto izquierdo ( ver figura 3f). El cambio de SBH después del barrido de voltaje negativo está marcado por la línea discontinua azul en el diagrama de bandas (ver Fig. 3f). Esto da lugar a una curva I – V esperada como se muestra en la figura 3g, que se asemeja a un diodo Schottky único polarizado hacia atrás. Después de tal barrido de voltaje negativo, se denomina estado BD. La prueba de retención muestra que dichos estados FD y BD se pueden retener durante más de 700 s sin polarización externa (consulte la Fig. 7 complementaria para obtener más detalles). Aunque el tiempo de retención es mayor que el de los memristores volátiles2, en comparación con los memristores con características típicas no volátiles de Sangwan et al., el tiempo de retención de nuestros dispositivos es inferior a 1500 min34. El corto tiempo de retención de nuestro dispositivo puede indicar que las vacantes de azufre son muy móviles con una barrera de difusión baja, lo que se atribuye a la baja energía de formación de las vacantes de azufre en ReS238. Además, dicha disminución gradual en las curvas de retención es consistente con los resultados reportados en otros memristores laterales, en los que la explicación también se basa en la difusión de vacantes de azufre45.

a Esquema de la curva I – V en escala lineal. La flecha curva negra en régimen positivo se refiere a la transición del estado de diodo inverso al estado de diodo directo, y la flecha curva negra en régimen negativo significa la transición del estado de diodo directo al estado de diodo inverso. b Curvas I – V de cinco barridos de voltaje positivo consecutivos (0 → +5 → 0 V). La corriente aumenta con el número del ciclo de barrido. c Curvas I – V de otros cinco ciclos de barrido (0 → −5 → 0 V). Aumentos actuales en régimen negativo y descensos en régimen positivo. d Potenciación y depresión programadas por CC. Los puntos rojos se extraen de los primeros +0,5 V en un barrido de ciclo diferente en b y los puntos azules se extraen a +0,5 V en un barrido de ciclo diferente en c. Los recuadros son esquemas que muestran la extracción de valores de corriente en el mismo voltaje base de +0,5 V. e curvas I-V medidas bajo diferentes rangos de barrido de voltaje. Las curvas que se muestran aquí no se miden consecutivamente. f Valor de corriente extraído a +0,5 V en diferentes rangos de barrido. El recuadro muestra que la relación RS calculada aumenta con el rango de barrido de voltaje.

Para verificar este mecanismo, primero consideramos la posibilidad de un movimiento de vacantes de azufre inducido por polarización de voltaje en ReS2. El campo eléctrico que puede derivar vacantes de azufre en MoS2 policristalino y MoS2 irradiado con iones de helio suele ser mayor que 104 V cm-1 (refs. 32,34,45). En este trabajo, el campo eléctrico es de alrededor de 30.000 V cm-1, lo que es comparable al campo de activación mínimo. Además, debido a los enlaces covalentes relativamente blandos en ReS2, el movimiento de las vacantes de azufre en ReS2 puede necesitar un campo eléctrico más pequeño en contraste con el de MoS238. A continuación, demostramos que dicha RS es causada por vacantes de azufre en las regiones de contacto mediante la realización de EBI selectiva en muestras de control. Se muestra que solo los dispositivos irradiados en las regiones de contacto o tanto en las regiones activas de contacto como de ReS2 exhiben comportamientos de RS obvios (consulte la Figura 8 complementaria), lo que indica que dichos comportamientos de RS se originan predominantemente a partir de vacantes de azufre en los contactos, donde las vacantes en el activo de ReS2 región facilitar el movimiento de vacantes a las regiones de contacto. Luego, el movimiento de las vacantes de azufre inducido por el sesgo de voltaje está respaldado por la Fig. 1f y la Fig. 3 complementaria. Dado que EBI se realiza antes del modelado de electrodos, existe la misma probabilidad de crear defectos en cada región de la escama. Sin embargo, se muestra que se encuentran defectos en todos los bordes de contacto, lo que implica que las vacantes de azufre podrían inducirse durante la medición eléctrica en lugar de EBI u otro proceso de fabricación del dispositivo. Además, se realiza un escaneo lineal de espectroscopia de rayos X de dispersión de electrones (consulte la figura complementaria 9), lo que indica un contacto no de Van der Waals entre el metal y ReS2, que generalmente se considera como el origen de FLP en contactos de materiales 2D49,50. Además, se llevó a cabo una medición de la dependencia de la temperatura para extraer el SBH en el contacto correcto tanto en el estado FD como en el estado BD. Se encuentra una reducción obvia de SBH en el contacto derecho cuando el dispositivo se cambia del estado BD al estado FD (consulte la Figura complementaria 10). Evidentemente, se confirma que el RS es causado por el movimiento de vacantes de azufre inducido por polarización de voltaje, que cambia el SBH en los contactos y modula aún más la corriente medida.

Con la confirmación del mecanismo RS, investigamos más a fondo las características de conmutación mediadas por rectificación a través de diferentes esquemas de barrido de CC. Como se muestra en la Fig. 4a, vale la pena señalar que un barrido de voltaje positivo cambia los dispositivos del estado BD al estado FD (denominado transición B-F) y viceversa para un barrido negativo (denominado transición F-B). Además, siempre se utiliza un pequeño voltaje positivo para leer el valor de corriente y resistencia de los estados BD y FD. Las figuras 4b yc muestran un ejemplo de cómo un barrido de voltaje de CC modula el nivel de corriente en el dispositivo. Primero, se aplican cinco barridos de voltaje positivo consecutivos (0 → +5 → 0 V) ​​al dispositivo, como se muestra en la Fig. 4b. Se muestra que la corriente medida aumenta monótonamente con el número de ciclos de medición. Esto se debe a que el SBH en el contacto derecho se reduce durante el barrido cíclico con polarización positiva. Luego extraemos el valor actual en los primeros +0,5 V en cada ciclo, como se representa en la Fig. 4d. Después de cinco ciclos positivos consecutivos, procedemos a medir con otros cinco ciclos de barrido negativos inmediatamente (0 → −5 → 0 V), como se muestra en la Fig. 4c. El barrido de voltaje negativo cambia el dispositivo del estado FD al estado BD y la corriente se lee con una pequeña polarización positiva de +0,5 V. Observamos que la corriente aumenta porque el SBH en el contacto izquierdo está disminuyendo. Por el contrario, el SBH en el contacto derecho aumenta bajo barrido negativo, lo que hace que la corriente disminuya cuando se lee con la misma polarización positiva de +0,5 V.

La Figura 4d muestra los valores actuales a +0,5 V extraídos de la medición cíclica. Se observa una clara tendencia de corriente creciente y decreciente al aplicar barridos de voltaje positivos y negativos, respectivamente. Dicha potenciación y depresión sináptica programada por CC indica el potencial de utilizar dichos dispositivos para la emulación del comportamiento sináptico programado por pulsos. Además, comparamos las curvas I – V medidas en diferentes rangos de barrido de voltaje, como se muestra en la Fig. 4e. En cada rango de barrido, el dispositivo se mide durante varios ciclos y en esta figura se muestran las curvas I-V estabilizadas. Es evidente que la corriente se ve afectada predominantemente por el rango de barrido de voltaje. La Figura 4f muestra la corriente del estado FD y el estado BD extraída a +0,5 V. Aparentemente, un rango de barrido más grande aumenta la diferencia entre el estado FD y el estado BD. La relación RS calculada se muestra en el recuadro de la Fig. 4f, que aumenta de aproximadamente 20 a 70 veces a medida que aumenta el rango de barrido, lo que manifiesta su capacidad para lograr una plasticidad sináptica dependiente de la amplitud del pulso.

Para dispositivos memristivos, las curvas RS I-V bajo condición de barrido de voltaje son importantes y deben tener las siguientes características: (i) gran relación RS entre el estado de alta resistencia (HRS) y el estado de baja resistencia (LRS)24,28, (ii) pequeña variación temporal del voltaje establecido (Vset)18,51, y (iii) un rendimiento de resistencia estable de HRS y LRS52. La Figura 5a muestra una curva RS I – V gradual sin formación típica de un memristor fabricado que se sometió a una irradiación a 6000 μC cm-2. A diferencia de otros memristores de base filamentosa que generalmente muestran curvas RS abruptas28,53, nuestro dispositivo muestra un cambio de conductancia gradual sin electroformación durante el barrido de voltaje, lo que manifiesta un mecanismo RS no filamentoso. Además, el dispositivo como se muestra en la Fig. 5a se mide durante 100 ciclos de CC para extraer la variación temporal. Aquí, extrajimos los voltajes de transición B – F y F – B en función de la no linealidad de las curvas I – V45, que es mayor que 5 (I ~ Vk y k ≥ 5) como se muestra en la Fig. 5b. Los detalles de la extracción del voltaje de transición se describen en la Fig. 11 complementaria. La variación y el histograma de los voltajes de transición B – F y F – B se representan en las Fig. 5b y c, respectivamente. La principal ventaja de los memristores basados ​​en ReS2 es la alta uniformidad de conmutación temporal en comparación con otros memristores filamentosos. Se consiguen variaciones temporales mínimas en los voltajes de transición B–F y F–B del 6,3% y 5,3% respectivamente, lo que es sustancialmente menor que los memristores filamentosos, y comparable con las mejoras realizadas en dispositivos basados ​​en dopaje metálico o confinamiento por transporte de iones ( ver Tabla complementaria 2)51,54,55. Además, una variación de voltaje tan baja es importante para que la aplicación de computación neuromórfica mejore la precisión del aprendizaje31,56.

a Cien ciclos de medición de barrido I-V. Las flechas negras muestran el orden de barrido de voltaje. b Se extrajeron los voltajes de transición B – F y F – B durante los ciclos de barrido de 100 CC. La variación de voltaje se calcula mediante la relación entre la desviación estándar (σ) y el promedio (μ). c Histograma de los voltajes de transición B – F y F – B extraídos, ambas distribuciones siguen una distribución gaussiana. d Valores de resistencia extraídos a +0,5 V durante 100 ciclos de barrido de CC. La relación RS es alrededor de 50 veces. e La relación RS promedio de escamas de 3 nm de espesor bajo diferentes dosis de EBI. Los puntos de izquierda a derecha se tomaron como promedio de 3, 3, 7, 5, 3 dispositivos, respectivamente.

Para investigar el rendimiento de resistencia, los valores de resistencia del estado FD y del estado BD se extraen a 0,5 V y se muestran en la Fig. 5d. Se demuestra una relación RS de aproximadamente 50 veces. El aumento tanto en el estado FD como en el estado BD durante la resistencia se debe a la degradación del dispositivo durante las mediciones. Al igual que otros memristores basados ​​en la reordenación de átomos en una capa de conmutación57, dicho movimiento de vacancia de azufre puede inducir daños en las escamas, lo que conduce a la degradación del dispositivo. A continuación se investiga la influencia de la dosis de EBI y el espesor de ReS2 en el rendimiento de conmutación. La Figura 5e muestra la relación RS promedio de dispositivos con un espesor de 3 nm con diferentes dosis de EBI, lo que indica que 6000 μC cm-2 es la dosis de irradiación óptima. Las curvas I – V de memristores que se tratan con diferentes dosis dentro de la misma escama se muestran en la Figura complementaria 12, donde la condición de 6000 μC cm-2 aún logra la mayor relación RS. Esto se debe a que una dosis pequeña produce la menor cantidad de vacantes de azufre para desencadenar los comportamientos RS. Por el contrario, una dosis excesivamente grande aumentaría gravemente la resistencia de la serie ReS2, lo que daría como resultado que la resistencia total esté dominada por la resistencia de la serie ReS2 en lugar del contacto SBH, lo que conduce a una relación RS más pequeña. En la figura complementaria 13 se muestra un gráfico de la relación RS de todos los dispositivos con una dosis de 6000 μC cm-2, donde se encontró que un espesor crítico de 5 nm lograba un aumento diez veces mayor en la relación RS. Más allá de este espesor, los comportamientos de RS están ausentes porque las escamas más gruesas tienen una menor densidad de vacantes de azufre bajo la misma dosis de EBI para activar el cambio. Cabe señalar que la comparación de la variación espacial (de dispositivo a dispositivo) entre dispositivos no es práctica. Esto se debe a que nuestros dispositivos se fabrican mediante exfoliación mecánica, lo que dificulta controlar el grosor, el tamaño y la forma de cada escama que puede influir en el rendimiento de RS. Sin embargo, nuevos avances en CVD que producen un área grande y un crecimiento uniforme de la película ReS2 permitirían investigar la variación espacial en dichos dispositivos en trabajos futuros.

La emulación de comportamientos de sinapsis biológica se implementa utilizando nuestros memristores fabricados. Para una sinapsis artificial, nuestro dispositivo funciona de manera similar al sistema nervioso humano. En la sinapsis humana, cuando llega un pico a la neurona presináptica, se liberarán neurotransmisores iónicos de la neurona presináptica, lo que desencadena otro pico en la neurona postsináptica. De manera similar, en los memristores basados ​​en ReS2, los electrodos izquierdo y derecho se consideran neuronas presinápticas y postsinápticas, respectivamente. Las vacantes de azufre, que imitan a los neurotransmisores en la sinapsis biológica, son derivadas por pulsos para modular el SBH en los contactos. La Figura 6a muestra la forma de onda de pulso programada para modular el peso sináptico del dispositivo, que se extrae en base a un voltaje base de +0,5 V.

a Esquema de la forma de onda del pulso para modular el peso sináptico. El peso sináptico se refiere a la corriente leída a un voltaje base de +0,5 V. b Medición de potenciación. La corriente leída a +5 V y +0,5 V aumenta juntas. c Medición de la depresión. La corriente leída a −5 V aumenta, pero la corriente leída a +0,5 V disminuye. d LTP y LTD medidos mediante pulsos positivos y negativos sucesivos. Las líneas verdes muestran el ajuste lineal. Los PSC se miden a un voltaje base de 0,5 V. e Respuesta dinámica de potenciación en trenes de pulsos con amplitud de 2 V, 3 V y 5 V. El recuadro muestra la corriente base leída a 0,5 V. f Respuesta dinámica de depresión en trenes de pulsos con amplitud de −2 V, −3 V, y −5 V. Las corrientes que se muestran en la figura se leyeron a un voltaje base de 0,5 V. g Característica SADP. Se suministraron diez pulsos sucesivos al dispositivo. Se extrajo la corriente antes y después del tren de pulsos para calcular el cambio de peso sináptico. Todos los parámetros excepto la amplitud se mantuvieron iguales. h Mediciones de PPF y PPD. Sólo se introdujeron dos pulsos en el dispositivo. Las líneas discontinuas son un ajuste exponencial de los datos. i Medición STDP. Las líneas discontinuas son de ajuste exponencial. Los recuadros muestran la ilustración esquemática del diseño de forma de onda de pulso equivalente.

Como las vacantes de azufre necesitan tiempo para volver a su posición inicial, dicho FLP aliviado puede mantenerse cuando llega el siguiente pulso, lo que da como resultado una plasticidad sináptica a largo plazo. Durante la siguiente medición, se introduce una entrada de voltaje a través del electrodo izquierdo y la corriente se registra como corriente postsináptica (PSC). La Figura 6b muestra un ejemplo de la medición de potenciación en dichos dispositivos. Cuando se aplican pulsos positivos, ambas corrientes medidas a +5 V y +0,5 V aumentan juntas, lo que es consistente con la potenciación de CC en la Fig. 4b. Sin embargo, cuando se aplican pulsos negativos (ver Fig. 6c), el valor absoluto de la corriente a −5 V aumenta pero la corriente medida al mismo voltaje base de +0.5 V disminuye, lo que es consistente con la depresión de CC como se muestra en la Fig. 4c. LTP y LTD se demuestran y se muestran en la Fig. 6d. Se aplica al dispositivo un tren de pulsos de voltaje positivo consecutivo junto con otro tren de pulsos de voltaje negativo, y el PSC leído a +0,5 V aumenta o disminuye gradualmente durante los pulsos positivos o negativos, respectivamente. En particular, al comienzo del tren de pulsos positivo y negativo, la respuesta del PSC puede ajustarse mediante una función lineal, que es apropiada para la computación neuromórfica58,59. Luego, se investiga la respuesta dinámica de tales sinapsis artificiales mediante la medición de la tensión del voltaje del pulso con diferentes amplitudes de pulso (ver Fig. 6e yf). En la Fig. 6f, para lograr la misma corriente inicial, se aplica un tren de pulsos con una amplitud de +3,5 V antes de la medición del pulso negativo. De manera similar, el PSC medido a +0,5 V aumenta durante los pulsos positivos y disminuye con los pulsos negativos.

Además, la respuesta dinámica muestra un fenómeno de dependencia de la amplitud. El dispositivo con una amplitud de pulso positiva mayor puede alcanzar una corriente más alta y aumentar más rápido, y la conductancia estimulada por una amplitud negativa mayor se puede reducir de manera más eficiente, lo que implica la capacidad de dicho dispositivo para responder a estimulación de diferente amplitud, o SADP60. Para investigar más a fondo el comportamiento del SADP, se mide el cambio de peso sináptico (cambio de la corriente leída en el voltaje base) con diferentes amplitudes de pulso (ver Fig. 6g). Durante la medición, cada punto se extrae del cambio de peso sináptico entre el primer y el décimo pulso. Se muestra que una amplitud de pulso mayor modula el peso sináptico de manera más efectiva, lo que es consistente con la dependencia del rango de barrido de voltaje de CC en la Fig. 4f. En las sinapsis biológicas, cuando se produce la adaptación a la frecuencia de los picos en la neurona presináptica61, se generarán picos con una frecuencia variable. De esta manera, la dependencia de la tasa de picos de una sinapsis también es importante y se analiza en la Fig. 6h. Los puntos de datos se extraen del cambio de peso sináptico entre el primer y segundo pulso, por lo que también se reclasifica como PPF y PPD para condiciones de pulso positivo y negativo, respectivamente. Se ha demostrado que un intervalo de pulso más pequeño (frecuencia más alta) conduce a un cambio de peso sináptico mayor, porque el dispositivo tiene menos tiempo de relajación durante el intervalo de pulso más corto2,25. También se encuentra un fenómeno similar durante la medición de la respuesta dinámica con diferentes intervalos de pulso, lo que muestra que el tren de pulso con intervalo más corto necesita menos tiempo para estimular el peso sináptico al mismo valor (consulte la Figura 14 complementaria). STDP también es una funcionalidad importante para activar redes neuronales3. Teóricamente, STDP describe el cambio de peso sináptico cuando se aplican pulsos presinápticos y postsinápticos a una sinapsis con un cierto retraso de tiempo62. Por lo general, el peso sináptico aumenta con un retraso temporal positivo y disminuye con un retraso temporal negativo. Aquí, se introduce un pulso diseñado equivalente en la neurona presináptica sólo para emular el efecto de ambos pulsos, que se utilizan ampliamente en aplicaciones sinápticas de memristores3,25,63. Los detalles del diseño de la forma de onda del pulso se explican en la Fig. 15 complementaria y en la Nota complementaria 1. En la Fig. 6i se muestra un resultado STDP típico, que muestra la capacidad de este dispositivo para aplicarse a redes neuronales con reglas de aprendizaje STDP62. Al ajustar los datos con una función exponencial, la constante de tiempo del retardo positivo y negativo se extrae para que sea de 16 ms y 60 ms, respectivamente. Esta respuesta de microsegundos es análoga a la de las neuronas humanas64.

En resumen, se demuestran memristores basados ​​en ReS2 irradiados con haz de electrones con uniformidad de conmutación mejorada. El mecanismo RS se atribuye al movimiento de las vacantes de azufre inducido por el sesgo de voltaje, que provoca la modulación de SBH en las regiones de contacto. La formación de vacantes de azufre se ha verificado mediante análisis de materiales. Además, se logra un comportamiento RS sin formación con variaciones mínimas de voltaje de transición de 6,3% y 5,3% en barridos positivos y negativos, respectivamente. Además, dichos dispositivos también implementan una demostración completa de la funcionalidad sináptica. La variación temporal mínima y la emulación exitosa de la plasticidad sináptica en memristores basados ​​en ReS2 tienen un gran potencial para su implementación como sinapsis artificiales en sistemas informáticos neuromórficos.

Primero, se exfoliaron escamas de ReS2 de pocas capas sobre una oblea de silicio tipo p fuertemente dopada con óxido de silicio de 90 nm. A continuación, se llevó a cabo el espectro Raman para alinear la orientación del cristal ([010]). Luego, la EBI se realizó mediante litografía por haz de electrones (EBL). Después de eso, EBL volvió a modelar los electrodos izquierdo/derecho. Además, se depositó sobre las escamas una capa de electrodo metálico de 10 nm Ti y 90 nm Au mediante un evaporador de haz de electrones. Luego, el chip se puso en acetona para continuar con el proceso de despegue estándar. Finalmente, el dispositivo fue pasivado mediante una capa de PMMA.

Los barridos de CC se midieron a temperatura ambiente en condiciones ambientales utilizando una estación de sonda y un analizador de semiconductores Agilent 4155B. El sustrato de Si estuvo conectado a tierra durante todas las mediciones I – V. La medición del pulso se llevó a cabo mediante un analizador de semiconductores Keithley 4200-SCS y una estación de sonda Cascade. La medición de baja temperatura se llevó a cabo mediante una estación de sonda criogénica Lakeshore CRX-VF en condiciones de vacío.

Las muestras de ReS2 con y sin EBI se analizaron mediante AFM (Bruker Dimension Fastscan), espectroscopia Raman, espectroscopia PL (Witec Alpha 300R), XPS (Quantera PHI II), TEM y STEM (Talos F200X). La longitud de onda del láser de excitación del espectroscopio Raman y PL fue de 532 nm. La potencia del láser estaba por debajo de 100 μW para evitar daños adicionales a las escamas. Para la espectroscopia Raman, las posiciones de los picos se hicieron referencia al pico de silicio a 520 cm-1. XPS se recogió mediante una fuente de rayos X monocromática Al Kα. Las energías de unión de todos los picos se hicieron referencia a C 1 (285 eV).

Los datos que respaldan los argumentos de este artículo y otros hallazgos de este estudio están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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Esta investigación cuenta con el apoyo del Consejo de Investigación en Ciencia e Ingeniería A*STAR (No. A2083c0061) y la Fundación Nacional de Investigación de Singapur (NRF-CRP22-2019-0007). SL y BL contribuyeron igualmente a este trabajo. Agradecemos a X. Gong del Departamento de Ingeniería Eléctrica e Informática de la Universidad Nacional de Singapur por su valiosa ayuda en las mediciones de dispositivos.

Estos autores contribuyeron igualmente: Sifan Li, Bochang Li.

Departamento de Ingeniería Eléctrica e Informática, Universidad Nacional de Singapur, 4 Engineering Drive 3, Singapur, 117583, Singapur

Sifan Li, Bochang Li, Xuewei Feng, Li Chen, Yesheng Li, Li Huang, Xuanyao Fong y Kah-Wee Ang

Centro de materiales 2D avanzados, Universidad Nacional de Singapur, 6 Science Drive 2, Singapur, 117546, Singapur

Sifan Li, Bochang Li, Xuewei Feng, Li Chen, Yesheng Li, Li Huang, Xuanyao Fong y Kah-Wee Ang

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Este proyecto fue supervisado y dirigido por K.-WASL y K.-WA concibió y diseñó los experimentos. SL y BL contribuyeron por igual. SL realizó la fabricación del dispositivo. SL y BL realizaron las mediciones eléctricas. LC realizó la caracterización del material. Todos los autores contribuyeron a la discusión y análisis de resultados. SL y K.-WA escribieron el manuscrito.

Correspondencia a Xuanyao Fong o Kah-Wee Ang.

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Li, S., Li, B., Feng, X. et al. Memristores de disulfuro de renio irradiados con haz de electrones con baja variabilidad para computación neuromórfica. npj 2D Mater Aplicación 5, 1 (2021). https://doi.org/10.1038/s41699-020-00190-0

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Recibido: 11 de julio de 2020

Aceptado: 25 de noviembre de 2020

Publicado: 04 de enero de 2021

DOI: https://doi.org/10.1038/s41699-020-00190-0

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